Arnavutköy tarihi, her nekadar Trikos kalesiyle anılmakta ise de Sazlıbosna-Kayabaşı yolunun doğusunda Filiboz Viranlığı (Filiboz Çiftliği) mevkiinde, tarihte çok da fazla adı geçmeyen antik bir yerleşimin varlığı belirlenmiştir. Bu bağlamda Arnavutköy sınırları içinde en eski yerleşim birimi, Sazlıbosna-Kayabaşı yolunun doğusunda Filiboz Viranlığı (Filiboz Çiftliği) olarak adlandırılan antik Filiboz şehridir.

Bugünkü Durusu (Terkos) semtinin tarihçesi de 1000 yıl öncesine kadar uzanmaktadır. Terkos Gölü’nün içinde yer aldığı Çatalca İlçesi ve çevresi Doğu Roma İmparatorluğu döneminde eski bir Trak yerleşimidir. Terkos ve çevresi çok eski zamanlardan beri geniş orman alanlarıyla kaplı olduğu için buralar Doğu Roma ve Osmanlı İmparatorluğu dönemlerinde önemli bir av merkezi olarak kullanıldığı bilinmektedir. Durusu Gölü kenarına, Doğu Roma döneminde inşa edilen Trikos Kalesi, İstanbul’un ön savunma hatlarından birini oluşturmaktaydı. Zamanla Cenevizlilerin eline geçen kale, 1452 yılında II. Mehmet (Fatih) tarafından fethedilmiştir.

Arnavutköy geç Roma döneminde İstanbul’a su tedarik eden ana isâle hatlarından birinin geçtiği bölgedir. Roma imparatoru Konstantin tarafından yapımına başlandığı ve sonraki hükümdarlar tarafından devam ettirilerek tamamlandığı düşünülen isâle hattının, Kırklareli’nin Vize ilçesi yakınlarından başladığı ve 242 km. uzunluğa sahip olduğu düşünülmektedir. İsale hattı Vize, Saray, Istranca, Aydınlar, Gümüşpınar, Çiftlikköy, Kalfaköy ve Dağyenice üzerinden Terkos Gölü'nün güneyinden geçerek Tayakadın'a ulaşmaktaydı. Sonrasında Alibeyköy Deresi'nin sağ kıyısından devam ederek Cebeciköy ve Küçükköy’ü geçip Edirnekapı'nın 200 m. kadar güneyinden şehre girmekteydi. İsale hattının üzerinde halen yarı yıkık veya yalnız temelleri kalmış 40 kadar su kemeri vardır. Yaklaşık 1000 yıl devamlı olarak kullanılan su ikmal sistemi, muhtemelen depremlerin yarattığı hasarlar yüzünden XII. yüzyılda terk edilmişti.

Osmanlı döneminde Terkos Gölünün, İstanbul’un su ihtiyacını karşılaması sırasında sık sık problemlerle karşılaşılmıştır. Bulanık ve ağır kokusu bulunan ve halk arasında bağırsak iltihabına neden olan Terkos suyubentlerinin bakım, onarım ve temizlikleri yapılarak suyolları demir borularla değiştirilmiş ve sorun aşılmaya çalışılmıştır. Ayrıca Mekteb-i Tıbbiyece yapılan tahlil sonucunda Terkos suyunda bulaşıcı ve mikrobik hastalıklar olduğu tespit edilmiş ve süzülüp kaynatılmadan içilmemesi ve kullanılmamasıyönünde halk bilgilendirilmiştir. Bu tedbirlere ek olarak Terkos suyuna yabancı maddelerin girmesini engellemek için Çatalca’dan askeri birlik görevlendirilmiştir. 

İstanbul'un çekmekte olduğu su sıkıntısının başlıca sebebi suyollarının bozukluğundan kaynaklandığından, bunların bakım ve onarımlarının yapılmadığı sürece bentlerin yükseltilerek suların artırılmasının, beklenen faydayı sağlayamayacağına kanaat getirilerekterfi ve pompa istasyonu kurulmaya karar verilmiştir. Suyolu yapmak için gerekli alet ve edevatın nakliyatını kolaylaştırmak üzere Terkos-Karaburun arasında bir tramvay hattı ile Karaburun'da bir set ve iskele inşa edilmesi,İstanbul’un su sorununun Terkos suyuyla çözülmesinde ne denli çaba sarf edildiğinin göstergesidir.

İstanbul’un su ihtiyacını karşılamak amacıyla, Terkos Gölü kıyısına 1855-1857 yılları arasında bir terfi merkezi ve pompa istasyonu kurulmuş; temin edilen su Terkos Su Kumpanyası tarafından arıtılarak şehre verilmeye başlanmıştır. Söz konusu tesisler İstanbul Su ve Kanalizasyon İdaresi tarafından “Su Müzesi”ne dönüştürülmüştür.

Terkos ve civarı Osmanlı döneminde İstanbul’un su ihtiyacını karşıladığı gibi, aynı zamanda Tersane-i Âmire'de inşa edilecek ince donanma için ihtiyaç duyulan kerestenin tedarik merkezidir. Terkos, Çatalca, Silivri, Büyükçekmece, Midye, Saray, Vize ve Pınarhisarı bölgelerinden tedarik edilen kerestelerle ince donanma inşa edilmiştir.

Arnavutköy (Arnautköi) adı, Osmanlı arşivlerinde ve zamanın haritalarında 19. yüzyılın ortalarından itibaren geçmektedir. Eski dönemlerde bu bölgede yaşayan Arnavut bir köylünün, Arnavutköy’ün isim babası olduğu düşünülmektedir. Şöyle ki; bölge en eski dönemlerinden bu yana Edirne’ye ve dolayısıyla Avrupa’ya gidiş güzergâhı üzerinde yer almıştır. Yol üzerinde oluşu ve burada bir Arnavut’un yaşamasından dolayı, bu güzergâhtan geçenler zamanla bu mevkiye Arnavut’un Köyü ismini takmışlardır. Bu isim zaman içinde önce “Arnavutköyü”ne daha sonra da “Arnavutköy”e dönüşmüştür.

Arnavutköy ve çevresinin nüfusunda son yüzyıl içinde üç büyük değişim yaşanmıştır. Bunlardan ilki Balkan Savaşları sırasında Bulgaristan, Kosova ve Makedonya’dan yapılan göçlerdir. Nitekim Terkos, Tayakadın ve İmrahor köylerine Balkan Harbi'nden itibaren Demirhisar, Toyran, Selanik, Tikveş ve Priştine'den gelen muhacirler ve mülteciler yerleştirilmiştir.

Bölgenin nüfus yapısındaki ikinci büyük değişim, 1923 yılında Türkiye ile Yunanistan arasında imzalanan Nüfus Mübadelesi Antlaşması sonunda ortaya çıkmıştır. Mübadele ile birlikte Yunanistan’ın Drama İlindeki Türkler Arnavutköy ve etrafındaki köylere yerleştirilmiştir. Mübadele sonrasında Arnavutköy’deki hane sayısı 350’ye ulaşmıştır.

Üçüncü büyük değişim ise Arnavutköy’ün belde olmasından sonraki süreçte yaşanmıştır. Yıllar itibariyle Türkiye genelindeki iç göçten Arnavutköy de etkilenmiş ve giderek büyük bir merkez haline gelmiştir.

Arnavutköy, Osmanlı döneminde Çatalca Sancağı’na ve daha sonra Çatalca Nahiyesi’ne bağlıdır. Cumhuriyet döneminde önce Eyüp İlçesi’ne bağlı bir köy iken, Gaziosmanpaşa’nın 1963 yılında ilçe haline gelmesiyle buraya bağlanmış 1987 yılında ise Gaziosmanpaşa İlçesi’ne bağlı belde statüsünü kazanmıştır. Günümüzde Arnavutköy İlçesi sınırları içinde kalan Hadımköy 1969, Durusu 1989, Boğazköy, Bolluca, Haraççı ve Taşoluk ise 1994 yılında belde statüsü kazanmıştır.

5747 sayılı “Büyükşehir Belediyesi Sınırları İçerisinde İlçe Kurulması ve Bazı Kanunlarda Değişiklik Yapılması Hakkında Kanun” ile birlikte Boğazköy, Bolluca, Durusu, Haraççı, Hadımköy ve Taşoluk belediyeleri Arnavutköy Belediyesi’ne ilhak edilmiş, Çatalca’ya bağlı Bahşayış Mahallesi ile Çatalca ve Gaziosmanpaşa ilçelerinin sınırları içinde bulunan 8 orman köyüve Küçükçekmece İlçesi’ne bağlı Şamlar Köyü’nün Sazlıdere Baraj Gölü’nün kuzeyinde kalan kısmı Arnavutköy sınırları içine dâhil edilmiştir

Yeni kurulan Arnavutköy İlçesi İstanbul’un 39 ilçesinden biri hâline gelirken, ilçe topraklarının tamamı Arnavutköy İlçe Belediyesi’nin hizmet alanı olarak kabul edilmiştir. Böylece Arnavutköy yaklaşık 45 yıl bağlı kaldığı Gaziosmanpaşa’dan ayrılarak müstakil ilçe hâline gelmiştir. Toplam 506,52 km² yüzölçüme sahip olan ilçe, İstanbul’un arazi büyüklüğü bakımından dördüncü büyük ilçesi olmuştur

5747 sayılı kanunun yürürlüğe girmesiyle birlikte Arnavutköy İlçesi sınırları içinde kalan orman köyleri hariç olmak üzere, diğer bütün köylerin tüzel kişiliği kaldırılmış ve mahalleye dönüştürülmüştür. Orman köyü statüsünü koruyan köyler ise şunlardır: Baklalı, Balabanburun, Boyalık, Hacımaşlı, Karaburun, Tayakadın, Yassıören, Yeniköy. 

5747 sayılı kanunla Arnavutköy İlçesi’ne bağlanan Nakkaş (46,78 km²) ve Bahşayış (9,46 km²) mahalleleri 6360 sayılı “Onüç İlde Büyükşehir Belediyesi ve 26 İlçe Kurulması ile Bazı Kanun ve Kanun Hükmünde Kararnamelerde Değişiklik Yapılmasına Dair Kanun” ile Çatalca İlçesi’ne bağlanmıştır. Böylece ilçenin yüzölçümü 56,24 km² küçülerek 450,28 km² olmuştur. Buna rağmen Arnavutköy İstanbul’un dördüncü büyük ilçesi olma özelliğini korumuştur.